1957年，阿兰·德龙被好莱坞制片人大卫·o·塞尔兹尼克看中，提出七年的合约，要求他学好英语。德龙回到巴黎学习英语，在法国电影导演伊夫·阿勒格莱特说服下和好莱坞解约，留在法国发展拍摄电影《当女人卷入时》。

1958年，23岁的阿兰·德龙遇到了20岁的“茜茜公主”罗密·施奈德，并合作电影《花月断肠时》，之后两人一见钟情。1959年，两人移居法国巴黎，并且在那度过了5年的美好时光，但最后以分手告终。

1960年，阿兰·德龙主演卢奇诺.维斯康提执导的剧情片《洛可兄弟》，在片中饰演了一个叫洛可的纯洁理想主义者，并因该片赢得了国际电影界的承认 。

同年，德龙还出演了惊悚片《怒海沉尸》，他扮演的冒版富家子菲利浦不但充满了“俊美坏男人”的邪恶魅力，也表现出机敏的反应。

1964年，阿兰·德龙成立了德尔博制片公司，出品了由盖伊·吉尔(Guy Gilles)导演的电影短片。同年，阿兰·德龙出演了改编自法国作家大仲马同名小说的电影《黑郁金香》，在片中一人饰两角，分饰传奇英雄“黑郁金香”纪尧姆伯爵和他的孪生兄弟居里安。

1975年，阿兰·德龙在法国和意大利合拍的影片《佐罗》中饰演传奇英雄“佐罗”，该片在引进到中国后广受观众的欢迎，佐罗的名称一度成为德龙的代名词。

1990年，阿兰·德龙主演了让-吕克·戈达尔执导的剧情片《新浪潮》，该片获戛纳电影节主竞赛单元金棕榈奖的提名。

2003年，阿兰·德龙主演了法国电视剧《探长弗朗克·里瓦》，在剧中他扮演一个为保护女儿，和邪恶势力斗智斗勇的探长。该剧是继《法比奥·蒙达尔》之后，阿兰·德龙接拍的又一部电视剧，由欧洲多家电视台共同合作投资拍摄。

2008年，德龙出演了奇幻片《高卢英雄大战凯撒王子》，在片中饰演凯撒，该片由法国联合西班牙、德国、意大利、比利时五国共同拍摄，之后鲜有作品问世，多出席一些活动。

2017年，法国影星阿兰·德龙在一次采访中宣布自己告别影坛，希望回戛纳作最后告别。