2004年，柳乐优弥主演是枝裕和执导的剧情片《无人知晓》，饰演被父母抛弃的四个孩子中的长子明。他凭借此片获得第57届戛纳国际电影节主竞赛单元最佳男演员奖，成为戛纳史上最年少的影帝，也是首位获得这项荣誉的日本人。

2005年，柳乐优弥出演了改编于真实事件的剧情片《星星少年》，饰演少年驯象师小川哲梦。为了这个角色，柳乐优弥于2004年10月份放下高中入学考试的课程，去了泰国的国家驯象中心，接受职业训练师为期3个月的艰苦训练。

2006年，柳乐优弥主演改编自山田咏美同名小说的青春爱情片《蜜糖与调味：风味绝佳》，饰演在加油站工作的山下志郎。他在片中贡献了银幕初吻，对象为泽尻英龙华。

2008年9月，柳乐优弥在堤幸彦执导的喜剧片《绷带俱乐部》中饰演建立“绷带俱乐部”，为有伤痛的人进行疗伤的少年迪诺（井出埜辰耶）。这个角色打破了柳乐优弥以往内向、安静的标签，带着少见的“生猛”气息。

2014年，柳乐优弥主演福田雄一执导的深夜剧《青色火焰》，饰演原型为岛本和彦的漫画家焰燃。岛本和彦是热血少年漫画流行时代的代表漫画家之一，《假面骑士》就是他的作品。

2015年，柳乐优弥出演了根据杉浦日向子同名漫画改编的动作片《合葬》，饰演加入德川庆喜护卫队的秋津极。这是一部以时代剧的形式上演的青春电影，该片也入围了第39届蒙特利尔国际电影节主竞赛单元。

2016年，柳乐优弥主演真利子哲也执导的剧情片《错乱的一代》，饰演终日寻衅闹事的少年芦原泰良。他凭借这个角色获得第90届日本电影旬报奖最佳男主角奖和第38届横滨电影节最佳男主角奖。

同年4月，柳乐优弥在宫藤官九郎担任编剧的青春剧《宽松世代又如何》中饰演11连败的大学复读生道上万里部。他将复读生的人物成长、心理变化演绎得纤毫毕现，并获得第89届日剧学院赏最佳男配角奖。

2017至2018年，柳乐优弥在《银魂》真人版电影和衍生剧《银魂-三叶篇-》中饰演真选组副长土方十四郎。柳乐优弥还表示“因为出演过极度喜欢蛋黄酱的土方十四郎，自己也变得喜欢蛋黄酱了。但是是易胖体质，所以必须注意。”

2019年，柳乐优弥主演了剧情片《黎明》，饰演在水边倒下的、有着不为人知过往的青年进一。 《黎明》是广濑奈奈子导演首次执导的电影，她是是枝裕和导演的爱徒，曾在《比海更深》等片中担任副导演，并长期担任西川美和导演的助手。